Первые стихи были изданы в 1907 году.

Известность приходит к писателю в 1910-1911 годах после публикации повестей и рассказов, составивших позже книгу «Заволжье». До Первой мировой войны Толстым написано множество рассказов, повестей, пьес, стихов, сказок, он был завсегдатаем литературных вечеров, салонов, театральных премьер. После начала войны написал ряд очерков и рассказов о войне.

В 20-е годы выходят его наиболее известные фантастические произведения («Аэлита», «Гиперболоид инженера Гарина»). В 1930-е годы по прямому заказу властей Алексей Толстой написал первое произведение о Сталине ‑ повесть «Хлеб (Оборона Царицына)». В это время начинает активно разрабатывать давно интересовавшую его тематику царствования Петра I и выпускает первые две части романа-эпопеи «Петр I».